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单个金属原子也能做催化剂 能获得"以一当十"催化力

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发表于 2018-12-3 09:12:25 | 显示全部楼层 |阅读模式
  来源:中科院之声
  如果说化学反应是工业界“点石成金”“变废为宝”的魔法,那么,优秀的催化剂就是驱动和控制化学反应的“魔杖”。不过,这个“魔杖”可不便宜,它常常要用非常稀少的贵金属Au、Pt、Pd等制作而成。
  近年来,科学家发现了“单原子催化剂”这一黑科技,就是用单个金属原子来做催化剂。这种单原子催化剂不但可以大量节省材料成本,而且其化学配位不饱和度高导致更好的化学活性,往往能够获得“以一当十”的高利用率和高催化能力。
  而在大自然中,生物的催化化学反应性往往得益于相邻的反应位点之间的协同作战。比如说,生物酶的结合位点在吸附反应物时发生结构变化,传递给相邻位点,并增强该位点对后续反应物的吸附,达到协同吸附的增强效果。
  那么,这种协同效果在单原子催化剂中是否存在?那些各自分散开来的单原子催化剂,是只会“单兵作战”,还是能够“一个好汉三个帮”呢?


图片来自网络
  带着这些问题,中国科学技术大学微尺度国家研究中心江俊课题组的张国桢副研究员、李钦坤同学和电子科技大学李小飞副教授合作,采用量子化学计算研究了具有优异催化性能的铁单原子(Fe)催化剂之间的协同效应。
  他们把两个单独的铁原子通过氮原子固定在一块石墨烯材料上,构成了一个由石墨烯网络负载的两个铁单原子催化剂(FeN3-FeN3@graphene)。


  他们发现,当一个铁单原子吸附了一氧化碳分子的时候,它的电子结构特性会发生变化。然后,这个铁单原子通过石墨烯的“网络连接”,向近邻的另外一个铁单原子发出电荷转移信号,并诱导它同步变化。这时候,就发生了令人吃惊的远距离协同的电子自旋转变(cooperativespin transition),就仿佛铁单原子之间通过石墨烯网络展开了“网聊”。


一氧化碳分子吸附导致石墨烯负载的近邻铁单原子催化剂之间发生协同电子自旋转变
  如上图所示,研究人员分别在两个相邻铁单原子位点依次吸附两个一氧化碳分子,一氧化碳分子诱导两个相邻铁单原子协同电子结构变化,导致整个体系经历了亚铁磁态(FM1)-反铁磁态(AFM1)-铁磁态(FM2)-反铁磁态(AFM2)的振荡性长程自旋转变。
  这一现象说明,相邻铁单原子之间存在协同效应,而且协同效应可以通过分子吸附这一手段来调控。更重要的是,这一发现说明高导电性的石墨烯网络是连接不同单原子位点的桥梁。借助石墨烯材料,催化剂位点不再是衬底上的孤岛,而是彼此关联的群岛;它们可以通过石墨烯进行“网聊”传递信号,对外界的微扰做出同步响应。这样,单原子催化剂不再是一个个孤立活性位点的简单累加。
  可以预见的是,当单原子催化剂的“近邻效应”显著时,“协同催化”将变得非常重要,这也将颠覆人们对单原子催化剂只擅长“单兵作战”的原有认识。
  研究人员认为,协同催化的现象可能广泛存在于单原子催化剂体系。在此基础上,利用石墨烯这样的二维材料实现单原子之间的“网聊”通讯,可以为单原子催化剂的性能调控,比如调节催化剂位点自旋、改变吸附强弱、改变反应路径等,提供全新的思路。
  重要的是,这一研究也为单原子催化剂无能为力的多原子协同活化反应提供了解决思路,通过设计合理的近邻单原子体系,就可以让近邻单原子位点在协同反应中“各司其职”,同时活化不同反应物,从而弥补了单原子催化剂在多原子协同反应中的空白。
  总之,通过这项理论研究,我们对”单原子”魔杖的原理有了全新的认识,这将能够帮助设计更好的配方,让“点石成金”术的更好的服务人类。
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